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利用可再生電力通過(guò)電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）生產(chǎn)高附加值化學(xué)品，對(duì)可再生碳資源增值具有重要意義。多碳醇因具有高能量密度特性以及與現(xiàn)有能源基礎(chǔ)設(shè)施的高度適配性，在清潔能源儲(chǔ)存與化工原料領(lǐng)域展現(xiàn)出應(yīng)用前景。目前，電催化CO₂RR生成多碳醇的主要挑戰(zhàn)在于解決C-C偶聯(lián)與C-O鍵斷裂的競(jìng)爭(zhēng)機(jī)制導(dǎo)致的產(chǎn)物選擇性失衡。同時(shí)，高電流密度下中間體脫附失控和體系穩(wěn)定性低，制約多碳醇的規(guī)?；a(chǎn)。因此，開(kāi)發(fā)新型高效催化劑以實(shí)現(xiàn)多碳醇選擇性突破，成為領(lǐng)域發(fā)展的關(guān)鍵。

中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興/朱慶宮團(tuán)隊(duì)致力于CO₂電催化還原體系研究。近期，該團(tuán)隊(duì)基于前期成果，發(fā)現(xiàn)稀土元素獨(dú)特的4f電子軌道特性可精準(zhǔn)調(diào)控相鄰銅（Cu）原子的電子密度分布，并在電催化反應(yīng)過(guò)程中構(gòu)建具有動(dòng)態(tài)自修復(fù)特性的催化界面，實(shí)現(xiàn)了高電流密度條件下CO₂向多碳醇的高選擇性轉(zhuǎn)化。

該團(tuán)隊(duì)利用鐠（Pr）等稀土元素獨(dú)特的4f電子構(gòu)型和未占據(jù)5d軌道特性，通過(guò)分步沉淀-煅燒策略構(gòu)筑具有微觀(guān)結(jié)構(gòu)缺陷的復(fù)合催化劑，在原子尺度上形成高效的不對(duì)稱(chēng)活性位點(diǎn)。這一催化劑在700 mA cm^-2工業(yè)級(jí)電流密度下，多碳醇選擇性達(dá)71.3%，多碳醇/乙烯產(chǎn)物比例提升至12:1，單程碳轉(zhuǎn)化效率達(dá)44.8%。原位表征與理論計(jì)算顯示，Pr-O-Cu鍵合作用形成的動(dòng)態(tài)自修復(fù)異質(zhì)界面能夠調(diào)控*CO吸附構(gòu)型，通過(guò)誘導(dǎo)不對(duì)稱(chēng)C-C耦合路徑并穩(wěn)定醇類(lèi)中間體，以提升多碳醇選擇性。

這一成果為設(shè)計(jì)高效的CO₂RR催化劑提供了新思路，并提升了稀土基催化劑在電催化中的應(yīng)用潛力。

相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-合成》（Nature Synthesis）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)、科學(xué)技術(shù)部、中國(guó)科學(xué)院和北京分子科學(xué)國(guó)家研究中心的支持。

論文鏈接

鐠銅氧化物異質(zhì)界面上電催化CO₂加氫制備多碳醇的反應(yīng)機(jī)制