——習(xí)近平總書記在致中國科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求
——中國科學(xué)院辦院方針
語音播報(bào)
近日,中國科學(xué)院過程工程研究所與以色列特拉維夫大學(xué)和中國科學(xué)院化學(xué)研究所合作提出了肽超分子結(jié)晶的“分級取向組織”理論模型,該模型區(qū)別于基于Ostwald熟化的傳統(tǒng)超分子組裝機(jī)理和晶體生長理論,為新型超分子功能材料的設(shè)計(jì)和開發(fā)提供了理論指導(dǎo)。相關(guān)工作發(fā)表于Nature Reviews Chemistry。
長程有序的層級自組裝和結(jié)晶普遍存在于自然界中,對生物體的結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)和蛋白質(zhì)運(yùn)輸、信號轉(zhuǎn)導(dǎo)和細(xì)胞分化等生理功能的發(fā)揮具有重要作用。對生物分子層級自組裝和結(jié)晶的研究不僅有助于人們在分子水平上認(rèn)識物質(zhì)結(jié)構(gòu)的形成和功能,也為新型復(fù)雜生物材料的開發(fā)提供了新思路。然而,如何調(diào)節(jié)組裝過程的熱力學(xué)和動力學(xué),實(shí)現(xiàn)簡單生物分子自組裝成核-生長的調(diào)控,構(gòu)建層級有序組裝體和晶體是一個(gè)長期的挑戰(zhàn)。
過程工程所研究員閆學(xué)海團(tuán)隊(duì)長期致力于生物分子(尤其是寡肽)自組裝及其物理化學(xué)機(jī)制方面的研究,在其寡肽自組裝的分子機(jī)制和規(guī)律方面取得系列進(jìn)展。他們通過改變寡肽分子結(jié)構(gòu),調(diào)控寡肽與光敏分子自組裝,實(shí)現(xiàn)了對組裝體結(jié)構(gòu)和功能的可控構(gòu)筑(J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 1921-1927; J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 10794-10802; Angew. Chem. Int. Ed. 2018, 57, 17084–17088; Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 2000-2004);并重點(diǎn)對寡肽自組裝成核的初始階段進(jìn)行深入研究,發(fā)現(xiàn)了微量溶劑在寡肽自組裝過程中的決定性作用;進(jìn)一步通過離子液體的引入減緩寡肽自組裝的速率,發(fā)現(xiàn)在寡肽自組裝成核初期,微量水的存在對于穩(wěn)定的寡肽分子團(tuán)簇的形成、成核的引發(fā)及生長發(fā)揮著關(guān)鍵性作用(ACS Nano 2016, 10, 2138-2143; Small 2017, 13, 1702175; Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 5872-5876)。
基于前期基礎(chǔ),研究人員通過對肽超分子組裝過程中頻繁出現(xiàn)的多尺度層級結(jié)構(gòu)現(xiàn)象的統(tǒng)計(jì)分析,發(fā)現(xiàn)了肽超分子晶體形成的一般性規(guī)律,提出了“分級取向組織”的結(jié)晶理論模型,該模型也適用于其他有機(jī)小分子體系,有望在自組裝晶體和材料精準(zhǔn)構(gòu)筑方面獲得廣泛應(yīng)用。
該綜述文章的共同通訊作者為閆學(xué)海、Ehud Gazit和李峻柏,共同第一作者是袁成前和吉維,過程工程所為第一完成單位。相關(guān)工作得到國家自然科學(xué)基金和中科院的支持。
肽超分子晶體形成過程中的分級取向組織機(jī)理示意圖
論文封面
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