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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn)，為把我國建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國作出新的更大的貢獻(xiàn)。

——習(xí)近平總書記在致中國科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場、面向國家重大需求、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國家創(chuàng)新人才高地，率先建成國家高水平科技智庫，率先建設(shè)國際一流科研機(jī)構(gòu)。

——中國科學(xué)院辦院方針

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研究利用三維電子衍射技術(shù)解析全新三維小孔磷鋁分子篩

2025-02-21 大連化學(xué)物理研究所

【字體：大中小】

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磷鋁分子篩由磷氧四面體和鋁氧四面體通過共氧頂點(diǎn)相互連接而成，具有規(guī)則孔道或籠狀結(jié)構(gòu)的晶態(tài)磷鋁酸鹽材料。其中，具有三維貫穿孔道的小孔磷鋁分子篩在氣體選擇性吸附和能量儲(chǔ)存方面具有獨(dú)特能力而備受關(guān)注。目前，合成此類全新三維小孔磷鋁分子篩面臨挑戰(zhàn)。一是有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑的導(dǎo)向機(jī)制研究缺失；二是磷鋁分子篩的晶體尺寸通常在微納米甚至納米級別，但傳統(tǒng)的單晶X射線衍射方法難以解析分子篩骨架結(jié)構(gòu)和主客體相互作用，在一定程度上阻礙了全新分子篩的探索合成。

該研究選用雙頭季銨鹽作為有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，調(diào)控其碳鏈長度和端基尺寸，合成全新的納米級小孔磷鋁分子篩，并命名為DNL-17。進(jìn)一步，研究利用三維電子衍射技術(shù)確定了DNL-17的復(fù)雜晶體結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn)，DNL-17屬于ABC-6家族，具有小孔8×8×8元環(huán)三維貫穿孔道，其骨架結(jié)構(gòu)包含四種類型的分子篩籠即d6r、can、eri和cha，且沿c軸方向形成多達(dá)24層的復(fù)雜堆垛序列。研究結(jié)合理論計(jì)算和固體核磁碳譜表征結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在DNL-17合成過程中，有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑通過不同構(gòu)象來穩(wěn)定不同分子篩籠。

上述研究證實(shí)了有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑可以通過不同構(gòu)象來構(gòu)建全新磷鋁分子篩結(jié)構(gòu)，為新型分子篩設(shè)計(jì)合成提供了新思路。同時(shí)，研究發(fā)現(xiàn)，DNL-17在正丁烷和異丁烷分離過程中表現(xiàn)出良好的選擇吸附性能。

相關(guān)研究成果以DNL-17: A Small-Pore Aluminophosphate in ABC?6 Family with 24 Stacking Layers Unraveled by Three-Dimensional Electron Diffraction為題，發(fā)表在《美國化學(xué)會(huì)志》（JACS）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金等的支持。

論文鏈接

研究利用三維電子衍射技術(shù)解析全新三維小孔磷鋁分子篩

近日，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員郭鵬，中國工程院院士、大連化物所研究員劉中民團(tuán)隊(duì)，通過精確調(diào)控有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，合成了全新的小孔磷鋁分子篩DNL-17，并采用三維電子衍射技術(shù)，解析了該分子篩復(fù)雜的晶體結(jié)構(gòu)。磷鋁分子篩由磷氧四面體和鋁氧四面體通過共氧頂點(diǎn)相互連接而成，具有規(guī)則孔道或籠狀結(jié)構(gòu)的晶態(tài)磷鋁酸鹽材料。其中，具有三維貫穿孔道的小孔磷鋁分子篩在氣體選擇性吸附和能量儲(chǔ)存方面具有獨(dú)特能力而備受關(guān)注。目前，合成此類全新三維小孔磷鋁分子篩面臨挑戰(zhàn)。一是有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑的導(dǎo)向機(jī)制研究缺失；二是磷鋁分子篩的晶體尺寸通常在微納米甚至納米級別，但傳統(tǒng)的單晶X射線衍射方法難以解析分子篩骨架結(jié)構(gòu)和主客體相互作用，在一定程度上阻礙了全新分子篩的探索合成。該研究選用雙頭季銨鹽作為有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑，調(diào)控其碳鏈長度和端基尺寸，合成全新的納米級小孔磷鋁分子篩，并命名為DNL-17。進(jìn)一步，研究利用三維電子衍射技術(shù)確定了DNL-17的復(fù)雜晶體結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn)，DNL-17屬于ABC-6家族，具有小孔8×8×8元環(huán)三維貫穿孔道，其骨架結(jié)構(gòu)包含四種類型的分子篩籠即d6r、can、eri和cha，且沿c軸方向形成多達(dá)24層的復(fù)雜堆垛序列。研究結(jié)合理論計(jì)算和固體核磁碳譜表征結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在DNL-17合成過程中，有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑通過不同構(gòu)象來穩(wěn)定不同分子篩籠。上述研究證實(shí)了有機(jī)結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑可以通過不同構(gòu)象來構(gòu)建全新磷鋁分子篩結(jié)構(gòu)，為新型分子篩設(shè)計(jì)合成提供了新思路。同時(shí)，研究發(fā)現(xiàn)，DNL-17在正丁烷和異丁烷分離過程中表現(xiàn)出良好的選擇吸附性能。相關(guān)研究成果以DNL-17: A Small-Pore Aluminophosphate in ABC?6 Family with 24 Stacking Layers Unraveled by Three-Dimensional Electron Diffraction為題，發(fā)表在《美國化學(xué)會(huì)志》（JACS）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金等的支持。論文鏈接研究利用三維電子衍射技術(shù)解析全新三維小孔磷鋁分子篩

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