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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn)，為把我國建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國作出新的更大的貢獻(xiàn)。

——習(xí)近平總書記在致中國科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場、面向國家重大需求、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國家創(chuàng)新人才高地，率先建成國家高水平科技智庫，率先建設(shè)國際一流科研機(jī)構(gòu)。

——中國科學(xué)院辦院方針

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二氧化碳電還原反應(yīng)機(jī)理研究獲進(jìn)展

2025-03-17 上海高等研究院

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語音播報(bào)

近年來，電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)（CO₂RR）作為將二氧化碳轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品和燃料的綠色技術(shù)而備受關(guān)注。但是，CO₂RR的效率和選擇性受到傳質(zhì)的影響。在電極表面，二氧化碳的傳質(zhì)能力決定反應(yīng)物的供應(yīng)效率，進(jìn)而影響反應(yīng)性能。因此，探討并量化質(zhì)量傳遞對CO₂RR的影響，對于優(yōu)化反應(yīng)條件和提高反應(yīng)效率至關(guān)重要。

受限于常規(guī)表征方法的分辨率，此前的研究對CO₂RR反應(yīng)中傳質(zhì)的影響缺少量化評價(jià)數(shù)據(jù)。中國科學(xué)院上海高等研究院研究員宋飛團(tuán)隊(duì)結(jié)合工況擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)以及高能分辨率熒光檢測X射線吸收光譜等譜學(xué)表征方法，實(shí)時(shí)監(jiān)測模型催化劑在CO₂RR過程中不同傳質(zhì)環(huán)境下催化劑表面的動態(tài)變化。研究發(fā)現(xiàn)，不同傳質(zhì)環(huán)境影響模型催化劑酞菁銅在CO₂RR反應(yīng)中Cu-N₄的分離和Cu原子的團(tuán)聚，從而決定不同的反應(yīng)性能和選擇性。研究結(jié)合同步輻射紅外光譜和DFT理論計(jì)算，從反應(yīng)動力學(xué)角度推演了催化劑的結(jié)構(gòu)演化。研究還比較了CO₂RR反應(yīng)中所用器件的調(diào)控機(jī)制，可為后續(xù)反應(yīng)器件的開發(fā)提供指導(dǎo)原則。

該研究通過模型反應(yīng)體系證明，工況條件下高分辨熒光吸收譜表征具有優(yōu)異的能量分辨率，是識別模型催化劑活性位點(diǎn)動態(tài)結(jié)構(gòu)變化的有力工具。同時(shí)，工況條件下高分辨熒光吸收譜表征的量化分析為電化學(xué)CO₂RR機(jī)理研究提供了新視角，有助于探討其他相關(guān)體系的反應(yīng)。

高分辨熒光吸收譜表征方法是上海光源E-line發(fā)展的高分辨譜學(xué)技術(shù)，能夠在原子和分子水平上揭示催化劑的結(jié)構(gòu)和化學(xué)態(tài)變化，從而為原位反應(yīng)中質(zhì)量傳遞的影響提供定量分析。

相關(guān)研究成果以Quantitatively Unveiling the Effect of Mass Transfer on CO₂RR through Operando EXAFS and HERFD-XAFS為題，發(fā)表在《中國科學(xué)：化學(xué)》（SCIENCE?CHINA Chemistry）上。研究工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、上海市自然科學(xué)基金等的支持。

二氧化碳電還原反應(yīng)機(jī)理研究獲進(jìn)展

近年來，電化學(xué)二氧化碳還原反應(yīng)（CO2RR）作為將二氧化碳轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品和燃料的綠色技術(shù)而備受關(guān)注。但是，CO2RR的效率和選擇性受到傳質(zhì)的影響。在電極表面，二氧化碳的傳質(zhì)能力決定反應(yīng)物的供應(yīng)效率，進(jìn)而影響反應(yīng)性能。因此，探討并量化質(zhì)量傳遞對CO2RR的影響，對于優(yōu)化反應(yīng)條件和提高反應(yīng)效率至關(guān)重要。受限于常規(guī)表征方法的分辨率，此前的研究對CO2RR反應(yīng)中傳質(zhì)的影響缺少量化評價(jià)數(shù)據(jù)。中國科學(xué)院上海高等研究院研究員宋飛團(tuán)隊(duì)結(jié)合工況擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)以及高能分辨率熒光檢測X射線吸收光譜等譜學(xué)表征方法，實(shí)時(shí)監(jiān)測模型催化劑在CO2RR過程中不同傳質(zhì)環(huán)境下催化劑表面的動態(tài)變化。研究發(fā)現(xiàn)，不同傳質(zhì)環(huán)境影響模型催化劑酞菁銅在CO2RR反應(yīng)中Cu-N4的分離和Cu原子的團(tuán)聚，從而決定不同的反應(yīng)性能和選擇性。研究結(jié)合同步輻射紅外光譜和DFT理論計(jì)算，從反應(yīng)動力學(xué)角度推演了催化劑的結(jié)構(gòu)演化。研究還比較了CO2RR反應(yīng)中所用器件的調(diào)控機(jī)制，可為后續(xù)反應(yīng)器件的開發(fā)提供指導(dǎo)原則。該研究通過模型反應(yīng)體系證明，工況條件下高分辨熒光吸收譜表征具有優(yōu)異的能量分辨率，是識別模型催化劑活性位點(diǎn)動態(tài)結(jié)構(gòu)變化的有力工具。同時(shí)，工況條件下高分辨熒光吸收譜表征的量化分析為電化學(xué)CO2RR機(jī)理研究提供了新視角，有助于探討其他相關(guān)體系的反應(yīng)。高分辨熒光吸收譜表征方法是上海光源E-line發(fā)展的高分辨譜學(xué)技術(shù)，能夠在原子和分子水平上揭示催化劑的結(jié)構(gòu)和化學(xué)態(tài)變化，從而為原位反應(yīng)中質(zhì)量傳遞的影響提供定量分析。相關(guān)研究成果以Quantitatively Unveiling the Effect of Mass Transfer on CO2RR through Operando EXAFS and HERFD-XAFS為題，發(fā)表在《中國科學(xué)：化學(xué)》（SCIENCE?CHINA Chemistry）上。研究工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、上海市自然科學(xué)基金等的支持。二氧化碳電還原反應(yīng)機(jī)理研究獲進(jìn)展

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