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海域氣田開采的天然氣中二氧化碳含量普遍較高，必須二氧化碳脫除處理才能進一步輸送和使用。而二氧化碳分離過程增加了能源消耗，引起了天然氣的夾帶損失，增加了富碳天然氣資源開采和使用成本。因此，亟需發(fā)展富碳天然氣直接利用的新技術。近日，中國科學院大連化學物理研究所科研人員開發(fā)出電-熱耦合催化新過程，實現(xiàn)了甲烷超干重整直接制備合成氣?？紤]到固體氧化物電解器運行溫度與甲烷干重整反應溫度匹配，研究基于固體氧化物電解器，開發(fā)了電-熱耦合催化的甲烷超干重整新過程，將甲烷干重整、逆水氣變換、水電解反應串聯(lián)耦合到固體氧化物電解器陰極，使電化學原位還原中間產物水生成氫氣和氧離子，氧離子在電勢差的驅動下通過致密電解質膜在固體氧化物電解器陽極電化學氧化為氧氣，進而拉動逆水氣變換反應正向進行，突破熱力學平衡限制，提升了二氧化碳轉化率和氫氣選擇性。研究在CeO2-x載體表面原位溶出穩(wěn)定的銠（Rh）納米顆粒，提供了高密度Ce3+-VO-Rhδ+界面活性位點。當二氧化碳和甲烷體積比為4時，電-熱耦合催化實現(xiàn)了94.5%甲烷轉化率與95.0%二氧化碳轉化率，一氧化碳和氫氣產物的選擇性接近100%，甲烷的表觀還原能力接近4.0并達到理論值。進一步，研究利用高溫氣氛電子顯微鏡和高溫電化學原位譜學表征并結合理論計算，揭示了Rhδ+為甲烷裂解的活性位，富含氧空位的Ce3+-VO-Rhδ+界面可實現(xiàn)二氧化碳吸附活化，以及為逆水氣變換反應提供活性位。同時，該界面電催化還原水生成的氫氣，可進一步促進二氧化碳轉化。近期，相關研究成果以Super-dry reforming of methane using a tandem electro-thermocatalytic system為題，發(fā)表在《自然-化學》（Nature Chemistry）上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃和國家自然科學基金等的支持。論文鏈接研究人員開發(fā)出電-熱耦合催化新過程實現(xiàn)甲烷超干重整