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近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)姚宏斌、樊逢佳、林岳、胡偉四個(gè)課題組合作，在純紅鈣鈦礦發(fā)光二極管（LED）領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)自主發(fā)明了電激發(fā)瞬態(tài)光譜（EETA）技術(shù)，利用這一技術(shù)揭示了空穴泄漏是純紅三維鈣鈦礦LED效率滾降的關(guān)鍵因素，并開(kāi)發(fā)出新型三維鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)發(fā)光層降低空穴泄漏，制備出高性能純紅鈣鈦礦LED。當(dāng)前，已報(bào)道的高性能純紅鈣鈦礦LED主要使用準(zhǔn)二維和小尺寸量子點(diǎn)鈣鈦礦，而受限于其低載流子遷移率，亮度難以提升。三維混合鹵化物鈣鈦礦如CsPbI3-xBrx具有高載流子遷移率，但目前使用CsPbI3-xBrx三維鈣鈦礦LED效率在亮度升高時(shí)嚴(yán)重下降。同時(shí)，由于缺乏LED原位表征設(shè)備，背后機(jī)理不明。該團(tuán)隊(duì)利用EETA技術(shù)給CsPbI3-xBrx基LED“拍片子”，發(fā)現(xiàn)空穴泄漏到電子傳輸層是三維CsPbI3-xBrx基LED的性能瓶頸。EETA結(jié)果提出，更好地限域空穴、抑制其泄漏是實(shí)現(xiàn)高性能CsPbI3-xBrx基純紅LED的關(guān)鍵。為提升鈣鈦礦的載流子限域能力，團(tuán)隊(duì)提出了全新的三維鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)設(shè)計(jì)。這一異質(zhì)結(jié)材料內(nèi)部存在窄帶隙發(fā)光體和限域載流子的寬帶隙能壘。其中，寬帶隙材料是通過(guò)在部分CsPbI3-xBrx晶格中插入與鉛鹵骨架作用力強(qiáng)、空間位阻低的有機(jī)分子，從而引發(fā)部分晶格膨脹而實(shí)現(xiàn)。團(tuán)隊(duì)通過(guò)系統(tǒng)的理論計(jì)算與分子設(shè)計(jì)，開(kāi)發(fā)出通過(guò)羧基、氨基和磺?；榷喙δ芑鶊F(tuán)與鉛鹵骨架形成穩(wěn)定結(jié)合的有機(jī)分子，并實(shí)現(xiàn)寬帶隙相的精準(zhǔn)引入。通過(guò)這一方法，團(tuán)隊(duì)得到含有異質(zhì)結(jié)構(gòu)且三維骨架連續(xù)的鈣鈦礦材料，在實(shí)現(xiàn)載流子限域的同時(shí)保持高遷移率。同時(shí)，所獲得的三維鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)被高分辨透射電鏡充分驗(yàn)證。通過(guò)構(gòu)建三維CsPbI3-xBrx異質(zhì)結(jié)發(fā)光層，純紅鈣鈦礦LED器件的空穴泄漏得到有效抑制 。相應(yīng)器件的峰值外量子效率（EQE）達(dá)24.2%，最大亮度為24,600 cd m-2。同時(shí)，器件展現(xiàn)出非常低的效率滾降即亮度為22,670 cd m-2時(shí)，器件依然具有超過(guò)10%的EQE，優(yōu)于以往報(bào)道的結(jié)果。上述成果展現(xiàn)出三維鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)材料設(shè)計(jì)在發(fā)展高效、明亮且穩(wěn)定鈣鈦礦LED方面的巨大潛力。5月7日，相關(guān)研究成果以Intragrain 3D perovskite heterostructure for high-performance pure-red perovskite LEDs為題，發(fā)表在《自然》（Nature）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)和科學(xué)技術(shù)部等的支持。論文鏈接鈣鈦礦三維異質(zhì)結(jié)限抑制LED中空穴泄漏