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近紅外染料敏化作用可以克服稀土離子（如Yb³⁺ _、Nd³⁺）宇稱禁戒躍遷的固有局限，顯著增加稀土摻雜無(wú)機(jī)納米晶的吸收，為開發(fā)高效稀土納米光學(xué)診療材料提供了新途徑。目前，應(yīng)用于光熱轉(zhuǎn)換的染料敏化稀土納米晶的研究仍處于初步階段，所涉及的激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)及界面相互作用尚不明確。

近日，中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所陳學(xué)元團(tuán)隊(duì)研發(fā)出一種基于染料敏化的cypate-NaNdF₄復(fù)合光熱材料。該復(fù)合光熱材料利用大吸收截面的有機(jī)小分子染料cypate捕獲808 nm近紅外光，通過(guò)分子單線態(tài)向NaNdF₄傳遞能量，結(jié)合Nd³⁺交叉弛豫，實(shí)現(xiàn)了高效光熱轉(zhuǎn)換，光熱溫度較單一cypate或NaNdF₄納米晶明顯提升。研究團(tuán)隊(duì)通過(guò)飛秒瞬態(tài)吸收光譜監(jiān)測(cè)了染料與NaNdF₄納米晶配位前后的單線態(tài)S₁激子的激發(fā)態(tài)弛豫行為。借助DFT理論計(jì)算、穩(wěn)態(tài)/瞬態(tài)吸收和熒光光譜，在F?rster共振能量傳遞的理論框架下，研究揭示了cypate-NaNdF₄表界面相互作用，特別是cypate分子在NaNdF₄表面配位、聚集狀態(tài)隨cypate濃度的演變，以及染料與NaNdF₄納米晶配位對(duì)能量傳遞效率、光熱轉(zhuǎn)換效率的影響。此外，研究發(fā)現(xiàn)cypate對(duì)NaNdF₄的敏化同時(shí)增強(qiáng)了近紅外二區(qū)發(fā)光，抑制了染料的光降解，展示了該復(fù)合光熱材料在生物診療領(lǐng)域的應(yīng)用前景。

研究工作基于染料敏化稀土釹離子高摻納米晶實(shí)現(xiàn)了復(fù)合材料的高效光熱轉(zhuǎn)換，揭示了染料分子-納米晶界面相互作用與激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)相互影響，對(duì)多功能染料敏化納米光熱劑的智能設(shè)計(jì)具有指導(dǎo)意義。

相關(guān)研究成果以Unveiling the excited-state dynamics and interfacial interactions in dye-sensitizedNaNdF₄ nanoparticles for efficient photothermal effect為題，發(fā)表在《先進(jìn)科學(xué)》（Advanced?Science）上。

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