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室溫磷光水凝膠因其獨(dú)特的光學(xué)性質(zhì)，在柔性電子、生物成像、信息加密等領(lǐng)域具有應(yīng)用潛力。但是，室溫磷光材料易受水分子和氧氣影響，進(jìn)而導(dǎo)致三重態(tài)激子湮滅與非輻射能量耗散。傳統(tǒng)室溫磷光水凝膠通常采用聚合物基質(zhì)剛性化的策略，可在一定程度上防止發(fā)光團(tuán)猝滅并減少分子熱運(yùn)動(dòng)，但過度結(jié)晶或取向會(huì)使室溫磷光水凝膠變脆，并在裂紋等薄弱環(huán)節(jié)發(fā)生斷裂。因此，亟需賦予室溫磷光水凝膠優(yōu)異的單軸/雙軸拉伸性能和抗撕裂性能，以拓展其應(yīng)用范圍。

針對(duì)上述問題，中國(guó)科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所研究員陳濤和研究員路偉團(tuán)隊(duì)聯(lián)合南京工業(yè)大學(xué)教授朱寧，報(bào)道了超分子限域-纏結(jié)協(xié)同策略，并構(gòu)筑了具有優(yōu)異單軸/雙軸拉伸性能和抗裂性的室溫磷光水凝膠。

研究人員通過超分子限域-纏結(jié)協(xié)同策略，使沒有完全水合的聚合物單體在聚合過程中形成高度纏結(jié)，并通過超分子限域作用，促進(jìn)4-聯(lián)苯硼酸@β-環(huán)糊精（4-BB@β-CD）聚集體致密化，有效抑制了分子振動(dòng)并穩(wěn)定三重態(tài)，使凝膠具有良好的室溫磷光性能、優(yōu)異的單軸/雙軸（21000%/10000%）拉伸性能以及韌性（31.6MJ m^-3）。同時(shí)，研究將PAETC/4-BB@β-CD水凝膠設(shè)計(jì)為沒有靜態(tài)化學(xué)交聯(lián)的結(jié)構(gòu)，使聚合物鏈之間形成的高度纏結(jié)在持續(xù)拉伸過程中可以逐漸解開，并增加物理交聯(lián)點(diǎn)之間的鏈長(zhǎng)，從而減少應(yīng)力集中。因此，在大幅度單軸/雙軸拉伸下，凝膠仍可表現(xiàn)出良好的室溫磷光性能。實(shí)驗(yàn)表明，存在單邊缺口的水凝膠能夠拉伸至20500%，并展現(xiàn)出高達(dá)157kJ m?2的高斷裂能。

近日，相關(guān)研究成果以Supramolecular Entanglement Driven Emissive Aggregate Enabling Room-Temperature Phosphorescence Hydrogels with Ultra-Stretchability and Crack-Tolerance為題，發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》（Angewandte Chemie International Edition）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委員會(huì)、浙江省等的支持。

論文鏈接

具有超拉伸性能和抗裂性能的磷光水凝膠PAETC/4-BB@β-CD的設(shè)計(jì)與制備