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加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn)，為把我國(guó)建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國(guó)作出新的更大的貢獻(xiàn)。

——習(xí)近平總書記在致中國(guó)科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場(chǎng)、面向國(guó)家重大需求、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國(guó)家創(chuàng)新人才高地，率先建成國(guó)家高水平科技智庫(kù)，率先建設(shè)國(guó)際一流科研機(jī)構(gòu)。

——中國(guó)科學(xué)院辦院方針

首頁 > 科研進(jìn)展

亞納米銅團(tuán)簇與釕單原子協(xié)同催化乙炔加氫研究取得進(jìn)展

2025-06-06 金屬研究所

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語音播報(bào)

銅（Cu）作為一種儲(chǔ)量豐富、價(jià)格低廉的過渡金屬，對(duì)乙炔加氫展現(xiàn)出催化活性，研究團(tuán)隊(duì)在前期工作中發(fā)現(xiàn)，Cu單原子有利于產(chǎn)物乙烯脫附，可實(shí)現(xiàn)高乙烯選擇性和最大化的金屬原子利用率。然而，相比于貴金屬Pd催化劑，Cu自身的氫解離能力較弱，催化乙炔完全轉(zhuǎn)化仍需較高的反應(yīng)溫度（＞200 ℃），實(shí)現(xiàn)高活性、高選擇性Cu催化乙炔加氫仍是挑戰(zhàn)。

中國(guó)科學(xué)院金屬研究所研究員劉洪陽團(tuán)隊(duì)與北京大學(xué)教授馬丁、重慶大學(xué)副教授孫耿等團(tuán)隊(duì)合作，成功構(gòu)建了一種亞納米全暴露Cu團(tuán)簇與Ru單原子協(xié)同催化的雙金屬催化劑，實(shí)現(xiàn)了高活性、高選擇性催化乙炔加氫。

在170 ℃下，制備的Ru₁Cu_n/SiO₂催化劑實(shí)現(xiàn)了100%乙炔轉(zhuǎn)化率和97.6%乙烯選擇性，顯著降低乙炔完全轉(zhuǎn)化溫度。加氫活性達(dá)34.02 mol_C₂_H2/（mol_Cu·h），分別是單金屬Cu團(tuán)簇和Cu單原子催化劑的5.3和52.3倍。氫氘交換實(shí)驗(yàn)證明，Ru單原子的引入可明顯提高RuCu催化劑的加氫活性，氫氣解離溫度由83 ℃降低至47 ℃。結(jié)合譜學(xué)表征與DFT理論計(jì)算，揭示了單原子Ru與全暴露Cu團(tuán)簇協(xié)同催化乙炔加氫的催化機(jī)理。在單金屬Cu團(tuán)簇催化劑上，H₂解離需要克服1.31 eV的自由能壘，說明單Cu團(tuán)簇對(duì)H₂活化能力有限。而在雙金屬RuCu催化劑中，Ru單原子作為氫活化中心實(shí)現(xiàn)高效解離H₂，Cu團(tuán)簇作為乙炔吸附和活化的位點(diǎn)。

該研究工作通過原子級(jí)精準(zhǔn)設(shè)計(jì)構(gòu)建了Cu團(tuán)簇與金屬Ru單原子協(xié)同催化體系，解決了單金屬Cu因加氫活性不足而存在的活性與選擇性難以兼顧的問題，為開發(fā)高效乙炔加氫催化劑提供了新思路。

近日，相關(guān)研究成果以Fully Exposed Cu Clusters with Ru Single Atoms Synergy for High-Performance Acetylene Semihydrogenation為題，發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（JACS）上。該研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中國(guó)博士后科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院相關(guān)項(xiàng)目等的支持。

論文鏈接

?催化劑的Ru、Cu?K邊 XANES和EXAFS表征結(jié)果

催化劑乙炔加氫性能

單金屬Cu團(tuán)簇催化劑和雙金屬RuCu催化劑上乙炔選擇性加氫反應(yīng)的吉布斯自由能圖以及關(guān)鍵中間體結(jié)構(gòu)

全暴露Cu團(tuán)簇與Ru單原子協(xié)同催化乙炔選擇性加氫示意圖

乙烯作為重要基礎(chǔ)化工原料，其純度直接影響乙烯下游高附加值化學(xué)品的生產(chǎn)。由石油裂解制備的乙烯中，通常含有0.5 ~ 2 vol.%的乙炔雜質(zhì)，乙炔會(huì)毒化后續(xù)乙烯聚合反應(yīng)的催化劑。因此，乙炔雜質(zhì)脫除是乙烯聚合工業(yè)中的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。利用乙炔催化加氫將乙炔轉(zhuǎn)化為乙烯，是去除乙炔雜質(zhì)的重要手段。目前，工業(yè)上使用的鈀銀（PdAg）合金加氫催化劑存在乙烯選擇性低、乙烯易過度加氫生成乙烷或綠油等問題。此外，貴金屬Pd催化劑會(huì)增加催化劑使用成本。因此，開發(fā)高性能、低成本乙炔加氫催化劑具有重要意義。銅（Cu）作為一種儲(chǔ)量豐富、價(jià)格低廉的過渡金屬，對(duì)乙炔加氫展現(xiàn)出催化活性，研究團(tuán)隊(duì)在前期工作中發(fā)現(xiàn)，Cu單原子有利于產(chǎn)物乙烯脫附，可實(shí)現(xiàn)高乙烯選擇性和最大化的金屬原子利用率。然而，相比于貴金屬Pd催化劑，Cu自身的氫解離能力較弱，催化乙炔完全轉(zhuǎn)化仍需較高的反應(yīng)溫度（＞200 ℃），實(shí)現(xiàn)高活性、高選擇性Cu催化乙炔加氫仍是挑戰(zhàn)。中國(guó)科學(xué)院金屬研究所研究員劉洪陽團(tuán)隊(duì)與北京大學(xué)教授馬丁、重慶大學(xué)副教授孫耿等團(tuán)隊(duì)合作，成功構(gòu)建了一種亞納米全暴露Cu團(tuán)簇與Ru單原子協(xié)同催化的雙金屬催化劑，實(shí)現(xiàn)了高活性、高選擇性催化乙炔加氫。在170 ℃下，制備的Ru1Cun/SiO2催化劑實(shí)現(xiàn)了100%乙炔轉(zhuǎn)化率和97.6%乙烯選擇性，顯著降低乙炔完全轉(zhuǎn)化溫度。加氫活性達(dá)34.02 molC2H2/（molCu·h），分別是單金屬Cu團(tuán)簇和Cu單原子催化劑的5.3和52.3倍。氫氘交換實(shí)驗(yàn)證明，Ru單原子的引入可明顯提高RuCu催化劑的加氫活性，氫氣解離溫度由83 ℃降低至47 ℃。結(jié)合譜學(xué)表征與DFT理論計(jì)算，揭示了單原子Ru與全暴露Cu團(tuán)簇協(xié)同催化乙炔加氫的催化機(jī)理。在單金屬Cu團(tuán)簇催化劑上，H2解離需要克服1.31 eV的自由能壘，說明單Cu團(tuán)簇對(duì)H2活化能力有限。而在雙金屬RuCu催化劑中，Ru單原子作為氫活化中心實(shí)現(xiàn)高效解離H2，Cu團(tuán)簇作為乙炔吸附和活化的位點(diǎn)。該研究工作通過原子級(jí)精準(zhǔn)設(shè)計(jì)構(gòu)建了Cu團(tuán)簇與金屬Ru單原子協(xié)同催化體系，解決了單金屬Cu因加氫活性不足而存在的活性與選擇性難以兼顧的問題，為開發(fā)高效乙炔加氫催化劑提供了新思路。近日，相關(guān)研究成果以Fully Exposed Cu Clusters with Ru Single Atoms Synergy for High-Performance Acetylene Semihydrogenation為題，發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（JACS）上。該研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、中國(guó)博士后科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院相關(guān)項(xiàng)目等的支持。論文鏈接?催化劑的Ru、Cu?K邊 XANES和EXAFS表征結(jié)果催化劑乙炔加氫性能單金屬Cu團(tuán)簇催化劑和雙金屬RuCu催化劑上乙炔選擇性加氫反應(yīng)的吉布斯自由能圖以及關(guān)鍵中間體結(jié)構(gòu)全暴露Cu團(tuán)簇與Ru單原子協(xié)同催化乙炔選擇性加氫示意圖

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