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螺旋納米管作為一類具有獨特手性特性的納米結(jié)構(gòu)，在手性光學(xué)、對映選擇性識別與分離等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。在高分子化學(xué)領(lǐng)域，研究人員通過手性或非手性單體的聚合反應(yīng)制備出多種螺旋共價聚合物。然而，這些合成方法仍存在兩個顯著局限性：所得產(chǎn)物多為開放的螺旋鏈狀結(jié)構(gòu)，難以形成封閉的納米管構(gòu)型；共價鍵連接的螺旋聚合物往往以非晶態(tài)或無規(guī)聚集體形式存在，極大地阻礙了對聚合物結(jié)構(gòu)的原子級精確表征。動態(tài)共價化學(xué)因其在構(gòu)建結(jié)晶性一維聚合物鏈方面的獨特優(yōu)勢而受到廣泛關(guān)注，該策略通過可逆共價鍵的形成與斷裂，能夠?qū)崿F(xiàn)聚合物結(jié)構(gòu)的自校正和有序排列。然而，將這一方法拓展至螺旋納米管的合成仍面臨困難，特別是在實現(xiàn)結(jié)構(gòu)精確控制和增強穩(wěn)定性方面。因此，開發(fā)新型合成策略以構(gòu)建具有原子級精確結(jié)構(gòu)的螺旋聚合物納米管，仍是當前合成化學(xué)領(lǐng)域的一項挑戰(zhàn)。

近日，中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所研究員張健團隊提出一種分級自組裝策略，通過動態(tài)共價鍵與非共價相互作用的協(xié)同效應(yīng)，首次實現(xiàn)純手性螺旋聚合物納米管的單晶合成。該研究采用市售原料通過一鍋法反應(yīng)成功構(gòu)建了手性螺旋聚合物納米管，其形成機制基于硼氧烷結(jié)構(gòu)單元的原位生成，進而自組裝形成螺旋骨架與納米管結(jié)構(gòu)。在組裝過程中，動態(tài)共價鍵（B-N、B-O）驅(qū)動聚合物主鏈形成，而縱向氫鍵（C≡N···H-N）相互作用促使螺旋結(jié)構(gòu)卷曲為封閉納米管，相鄰芳環(huán)間豐富的π-π相互作用則進一步穩(wěn)定了該結(jié)構(gòu)。

研究團隊基于單晶-單晶轉(zhuǎn)化過程（從線性鏈到螺旋納米管）及合成過程中圓二色光譜的實時監(jiān)測，提出了結(jié)晶誘導(dǎo)螺旋納米管的分級自組裝形成機制。由于納米管內(nèi)富含N/O官能團以及大量共價/非共價相互作用，該螺旋聚合物納米管表現(xiàn)出優(yōu)異的親水性和水穩(wěn)定性。此外，研究人員還系統(tǒng)研究了其質(zhì)子傳導(dǎo)性能。

該合成方法展現(xiàn)出良好的普適性，可適用于多種前驅(qū)體。研究發(fā)現(xiàn)，由非手性前驅(qū)體制備的螺旋聚合物納米管單晶均呈現(xiàn)單一手性特征，通過手性誘導(dǎo)可獲得對映體過剩的納米管；而使用手性前驅(qū)體則可直接得到單一手性螺旋聚合物納米管。值得關(guān)注的是，這些納米管材料均表現(xiàn)出顯著的光致發(fā)光特性。

相關(guān)研究成果以Homochiral Single Crystals of Helical Polymer Nanotubes: Synthesis and Application為題，發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（JACS）上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、福建省自然科學(xué)基金等的支持。

論文鏈接

一鍋法原位分級自組裝構(gòu)建純手性螺旋聚合物納米管