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近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)精準(zhǔn)智能化學(xué)全國(guó)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室教授徐銅文、特任教授汪耀明和教授李震宇團(tuán)隊(duì)，在氘代化學(xué)品制備領(lǐng)域取得突破性進(jìn)展。該團(tuán)隊(duì)創(chuàng)新性地利用雙極膜實(shí)現(xiàn)重水（D2O）高效解離，首次揭示了核量子效應(yīng)導(dǎo)致膜層內(nèi)氘離子（D+）遷移速率反超氫離子（H+）的現(xiàn)象，顛覆了“重水解離速率慢”的傳統(tǒng)認(rèn)知，并開(kāi)發(fā)出低成本、高效率制備氘代酸和氘代堿新技術(shù)。氘代酸和氘代堿是合成氘代藥物、進(jìn)行氫/氘（H/D）交換反應(yīng)的關(guān)鍵原料，在OLED等發(fā)光材料中具有重要應(yīng)用前景。當(dāng)前，氘代酸堿的生產(chǎn)普遍存在工藝復(fù)雜多樣、反應(yīng)條件苛刻、產(chǎn)物純化困難、濃縮能耗高等問(wèn)題。該研究以廉價(jià)的重水和無(wú)機(jī)鹽為原料，在室溫條件下利用雙極膜電滲析技術(shù)直接高效解離重水，一步生成高濃度的氘代酸和氘代堿，大幅降低了生產(chǎn)成本，有望為下游眾多氘代化學(xué)品提供經(jīng)濟(jì)、優(yōu)質(zhì)的氘代酸堿原料。該研究闡明了雙極膜高效解離重水的核心機(jī)理。在反向偏壓作用下，雙極膜中間層離子定向遷出，解離產(chǎn)生的氘離子和氘氧根離子成為氘代酸堿的來(lái)源。研究發(fā)現(xiàn)，重水體系中更高的氘氧鍵鍵能和更低的離子擴(kuò)散系數(shù)共同導(dǎo)致雙極膜電滲析膜堆電壓顯著升高。同時(shí)，更高的雙極膜極限電流密度和溶液電阻使得重水解離達(dá)到穩(wěn)態(tài)所需時(shí)間遠(yuǎn)長(zhǎng)于普通水解離。分析表明，重水體系下雙極膜中間層解離電阻、膜層傳質(zhì)電阻及擴(kuò)散邊界層電阻均顯著高于水體系。在消耗相同電荷量的情況下，氘離子/氘氧根離子的生成速率反而是氫離子/氫氧根離子的1.25倍，這顛覆了關(guān)于重水產(chǎn)酸堿速率的固有認(rèn)知。分子動(dòng)力學(xué)模擬發(fā)現(xiàn)，重水更高的粘度和更強(qiáng)的氫鍵網(wǎng)絡(luò)增加了陽(yáng)離子如鉀離子的遷移阻力，使其溶劑化殼層更穩(wěn)定有序；氘離子和質(zhì)子在膜相內(nèi)遷移能力存在差異。第一性原理計(jì)算證實(shí)，膜相內(nèi)氘離子團(tuán)簇具有比質(zhì)子團(tuán)簇更低的脫水能壘，導(dǎo)致其遷移速率差異近7倍。這表明，離子在膜相內(nèi)的快速有序擴(kuò)散強(qiáng)化了雙極膜中間層的解離效率?；谏鲜鲈?，研究人員將新技術(shù)拓展至多個(gè)體系，實(shí)現(xiàn)了氘代硫酸、氘代鹽酸、氟化氘、氘代硝酸、氘氧化鉀、氘氧化鈉等一系列氘代酸和氘代堿的高效制備。以雙極膜重水解離技術(shù)為核心的氘代酸堿制備平臺(tái)，平均生產(chǎn)成本僅為傳統(tǒng)工藝的20%左右。整個(gè)生產(chǎn)過(guò)程無(wú)需使用強(qiáng)腐蝕性試劑或重金屬催化劑，排放趨近于零，環(huán)境友好特性突出。目前，這一技術(shù)已完成工程放大，具備年產(chǎn)3噸氘代酸堿的能力，為其工業(yè)化大規(guī)模生產(chǎn)奠定了基礎(chǔ)。7月9日，相關(guān)研究成果以Synthesis of deuterated acids and bases using bipolar membranes為題，在線發(fā)表在《自然》（Nature）上。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)科學(xué)院基礎(chǔ)與交叉前沿科研先導(dǎo)專項(xiàng)的支持。雙極膜在重水與水體系中解離對(duì)比雙極膜重水解離制備多種氘代酸堿及其全流程評(píng)價(jià)