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近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員吳凱豐團(tuán)隊(duì)在量子點(diǎn)超快光物理與光化學(xué)研究方面取得進(jìn)展，開(kāi)發(fā)了錳摻雜的硒化鋅（ZnSe）量子點(diǎn)，用于驅(qū)動(dòng)水合電子的高效生成，并將其應(yīng)用于有機(jī)光催化反應(yīng)中。愛(ài)因斯坦提出的光電效應(yīng)解釋了材料在光子激發(fā)下發(fā)射自由電子的行為。光發(fā)射材料廣泛應(yīng)用于高靈敏光子檢測(cè)和電子源。在光化學(xué)領(lǐng)域，光發(fā)射材料可用于制備具有強(qiáng)還原性的溶劑化電子。但是，受能量守恒原理限制，穩(wěn)定材料一般很難在可見(jiàn)光照射下實(shí)現(xiàn)高效率的光電子發(fā)射。有研究發(fā)現(xiàn)，非輻射俄歇復(fù)合過(guò)程可能突破上述限制——通過(guò)吸收兩個(gè)光子產(chǎn)生的激發(fā)態(tài)非輻射作用，生成一個(gè)高能量熱電子。膠體量子點(diǎn)中的俄歇過(guò)程效率較高，雙激子俄歇復(fù)合通常發(fā)生在皮秒至數(shù)百皮秒時(shí)間尺度。但是，量子點(diǎn)中熱電子弛豫過(guò)程發(fā)生在更快的亞皮秒時(shí)間尺度，導(dǎo)致光電子發(fā)射效率較低。近年來(lái)，研究人員在錳（II）離子摻雜的量子點(diǎn)中發(fā)現(xiàn)了極為快速的自旋交換俄歇機(jī)制，有望解決這一動(dòng)力學(xué)瓶頸。然而，相關(guān)研究此前僅限于劇毒的鎘基量子點(diǎn)，且基于自旋交換俄歇機(jī)制的光催化應(yīng)用研究鮮有報(bào)道。吳凱豐團(tuán)隊(duì)近年來(lái)對(duì)低毒性的ZnSe量子點(diǎn)開(kāi)展了系統(tǒng)的光物理與光化學(xué)研究并取得了進(jìn)展。其中，ZnSe量子點(diǎn)的高導(dǎo)帶電子能量特性適合光電子發(fā)射研究，有望通過(guò)一步自旋交換俄歇過(guò)程實(shí)現(xiàn)高效率光電子發(fā)射。在該工作中，研究團(tuán)隊(duì)制備了錳（II）離子摻雜的水相ZnSe量子點(diǎn)，通過(guò)飛秒瞬態(tài)吸收光譜揭示了其“雙光子驅(qū)動(dòng)”電子發(fā)射機(jī)制：第一個(gè)光子激發(fā)的量子點(diǎn)激子通過(guò)自旋交換機(jī)制在飛秒時(shí)間尺度將能量轉(zhuǎn)移至一個(gè)錳（II）離子；第二個(gè)光子激發(fā)的激子與該激發(fā)態(tài)錳（II）離子發(fā)生自旋交換俄歇復(fù)合，在飛秒時(shí)間尺度將量子點(diǎn)中的電子激發(fā)到真空能級(jí)，完成光電子發(fā)射。該超快過(guò)程避免了傳統(tǒng)庫(kù)倫型雙激子俄歇路徑中的熱電子冷卻損耗。進(jìn)一步，該研究利用瞬態(tài)吸收光譜，捕捉到光發(fā)射電子在水相中生成的水合電子的光譜信號(hào)，測(cè)得生成水合電子的內(nèi)量子效率超過(guò)7%。得益于錳（II）離子毫秒級(jí)的激發(fā)態(tài)壽命，該體系在普通藍(lán)光LED照射下可穩(wěn)定實(shí)現(xiàn)光電子發(fā)射和水合電子生成，擺脫了此前水合電子體系對(duì)高功率光源的依賴?；诖耍芯繕?gòu)建了水相有機(jī)光催化體系，實(shí)現(xiàn)了氯乙酸鈉的還原脫氯反應(yīng)。上述研究揭示了錳摻雜ZnSe量子點(diǎn)中的超快自旋交換能量轉(zhuǎn)移和俄歇光發(fā)射機(jī)制，發(fā)展了基于無(wú)鎘量子點(diǎn)的高效水合電子制備新方法。相關(guān)研究成果發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（JACS）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金和中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)（B類）等的支持。論文鏈接科研人員開(kāi)發(fā)出錳摻雜無(wú)鎘量子點(diǎn)實(shí)現(xiàn)高效水合電子生成及應(yīng)用