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近日，中國科學院大連化學物理研究所副研究員宋月鋒等聯(lián)合復旦大學教授汪國雄團隊、美國佐治亞理工學院教授劉美林團隊，在固體氧化物電解池陽極高溫析氧反應研究方面取得進展。合作團隊聚焦鈣鈦礦陽極A位離子有序性對高溫陽極高溫析氧反應性能的影響，揭示了Pr_xBa_2-xCo₂O_5+δ體系中離子有序-無序轉變對微觀結構及電催化性能的影響。

固體氧化物電解池具有電流密度高、法拉第效率高、過電勢低等優(yōu)勢，被認為是二氧化碳減排和能源轉換的關鍵技術之一。鈣鈦礦氧化物是常見的固體氧化物電解池陽極材料，但陽極離子有序性對陽極高溫析氧反應速率的影響尚不明確。

該研究制備兩種不同鐠（Pr）含量的PrBaCo₂O_5+δ（PBCO-1.0）和Pr_1.5Ba_0.5Co₂O_5+δ（PBCO-1.5）陽極材料，結合同步輻射X射線粉末衍射、高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡、X射線吸收譜和¹⁸O同位素交換實驗等手段，剖析了A位離子有序-無序轉變誘導的電子結構變化以及對高溫陽極高溫析氧反應動力過程的影響。

研究表明，隨著Pr含量從1.0增加到1.5，Pr_xBa_2-xCo₂O_5+δ晶體由有序四方相轉變?yōu)闊o序正交相。這一轉變打破了鈷-氧局部配位環(huán)境的對稱性，增強了Co 3d與O 2p之間的軌道雜化，提升了氧離子遷移效率，加速了表面氧交換反應速率。電化學測試表明，在800 °C、1.6 V條件下，PBCO-1.5陽極的電流密度達2.29 A cm^-2，表現(xiàn)出優(yōu)異的高溫陽極高溫析氧反應性能和穩(wěn)定性。

上述研究從實驗和理論兩方面闡明了鈣鈦礦A位離子有序性對高溫陽極高溫析氧反應路徑和速率調控機制，為高性能固體氧化物電解池陽極材料的理性設計提供了參考。

相關研究成果發(fā)表在《美國化學會志》（JACS）上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃和國家自然科學基金等的支持。

論文鏈接

鈣鈦礦陽極A位離子有序性對高溫析氧反應的影響機制獲揭示