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高效綜合利用生物質(zhì)資源已成為全球綠色可持續(xù)發(fā)展的重要戰(zhàn)略方向。將農(nóng)業(yè)剩余物、廢棄物等可再生原料轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品，這一方式正逐步替代傳統(tǒng)石化原料供應(yīng)。其中，以5-羥甲基糠醛（HMF）為代表的呋喃化合物具備長周期應(yīng)用價值，可通過選擇性開環(huán)轉(zhuǎn)化為鏈狀醇、羧酸及胺類化合物，進而廣泛應(yīng)用于生物基塑料和醫(yī)藥中間體。然而，在傳統(tǒng)催化體系中，呋喃環(huán)C?O鍵的高解離能會導(dǎo)致反應(yīng)效率低、選擇性調(diào)控困難，嚴(yán)重制約了“呋喃平臺”高值化利用進程。

針對上述問題，中國科學(xué)院寧波材料技術(shù)與工程研究所研究員尹宏峰和張建團隊聯(lián)合美國科學(xué)院院士、美國加州理工學(xué)院教授William A. Goddard III，在呋喃環(huán)催化開環(huán)機理研究中取得關(guān)鍵進展。該團隊在國際上首次揭示了水分子在鉑催化呋喃環(huán)開環(huán)反應(yīng)中的促進機制：水介導(dǎo)質(zhì)子轉(zhuǎn)移，鉑金屬表面的氫原子通過界面水分子，以“質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移”機制進攻呋喃環(huán)中C?O鍵，繼而顯著降低其解離能壘；開環(huán)形成的中間體在界面水合氫離子穩(wěn)定下，觸發(fā)水分子選擇性攻擊特定取代碳位點，進而形成新羥基并完成開環(huán)過程；側(cè)鏈基團的供/吸電子性質(zhì)差異決定呋喃環(huán)開環(huán)決速步驟的水分子親核加成類型，破解了長期存在的開環(huán)路徑選擇性難題。

該研究強調(diào)了溶劑極性、氫鍵網(wǎng)絡(luò)及界面質(zhì)子動力學(xué)的協(xié)同調(diào)控，為大規(guī)模綠色生產(chǎn)生物基化學(xué)品奠定了理論基礎(chǔ)。

近期，相關(guān)研究成果以The Water-Mediated Reaction Pathway for Catalytic Opening of the Furanic Ring on Platinum Catalysts為題，發(fā)表在《美國化學(xué)會志》（Journal of the American Chemical Society）上。研究工作得到國家自然科學(xué)基金委員會、中國科學(xué)院、美國國家科學(xué)基金會等的支持。

論文鏈接

液態(tài)水上2,5-二羥甲基呋喃在鉑金屬表面開環(huán)制備1,2,6-己三醇示意圖