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——習(xí)近平總書記在致中國(guó)科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場(chǎng)、面向國(guó)家重大需求、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國(guó)家創(chuàng)新人才高地，率先建成國(guó)家高水平科技智庫(kù)，率先建設(shè)國(guó)際一流科研機(jī)構(gòu)。

——中國(guó)科學(xué)院辦院方針

首頁(yè) > 科研進(jìn)展

研究開發(fā)單原子催化劑實(shí)現(xiàn)乙醇高選擇性氧化制乙醇酸

2025-08-19 大連化學(xué)物理研究所

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乙醇作為一種可利用的生物質(zhì)和煤化工衍生平臺(tái)分子，有望轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品。乙醇酸（GA）是生產(chǎn)可生物降解材料的重要原料，然而乙醇直接氧化制備乙醇酸的反應(yīng)路徑尚未見報(bào)道。因此，開發(fā)高效催化劑實(shí)現(xiàn)乙醇制備乙醇酸具有重要意義。

在該工作中，研究人員開發(fā)了一種可控的單原子催化劑合成方法：通過調(diào)節(jié)載體預(yù)處理工藝，制備了活性炭上S/N/I配位的Rh單原子催化劑（Rh₁/AC-SNI₄₀₀）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在160°C、I₂和O₂共同激發(fā)作用下，該催化劑可將乙醇直接氧化為乙醇酸，目標(biāo)產(chǎn)物選擇性為93%，周轉(zhuǎn)頻率（TOF）約為251 h^-1。研究發(fā)現(xiàn)，S/N/I的協(xié)同配位效應(yīng)提高了Rh周圍的電子離域性能，降低了底物吸附和決速步的能壘?；罨牡庾杂苫鶌Z取乙醇的β-C- H鍵，從而避免了乙醛副產(chǎn)物的生成。

通過多項(xiàng)原位表征，研究人員揭示了一種新的水介導(dǎo)的氧穿梭機(jī)制：?I和?OH自由基依次奪取并插入乙醇的C–H鍵。高活性的?OH自由基能夠取代乙醇中原有的OH，形成C=O鍵，從而使所有乙醇酸產(chǎn)物中的氧原子都來源于水分子。同時(shí)，O₂與?I和H物種反應(yīng)生成HIO，HIO分解生成H₂O和O₂，完成催化循環(huán)。

該研究在前期工作基礎(chǔ)上，將研究?jī)?nèi)容拓展至低碳醇選擇性氧化至高附加值化學(xué)品，為高效單原子催化劑的應(yīng)用提供了新思路。

相關(guān)研究成果以Directly Oxidizing Ethanol to Glycolic Acid over a Single-Rh-Site Catalyst via Water-Mediated Oxygen Shuttle為題，于近日發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（Journal of the American Chemical Society）上。

研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)博士后科學(xué)基金、國(guó)家資助博士后研究人員計(jì)劃、大連化物所優(yōu)秀博士后項(xiàng)目等的支持。

論文鏈接

研究開發(fā)單原子催化劑實(shí)現(xiàn)乙醇高選擇性氧化制乙醇酸

近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員丁云杰、嚴(yán)麗、宋憲根團(tuán)隊(duì)在乙醇高值化轉(zhuǎn)化領(lǐng)域取得新進(jìn)展。他們開發(fā)了一種新型單原子催化劑，實(shí)現(xiàn)了乙醇在溫和條件下高選擇性定向轉(zhuǎn)化為乙醇酸，并揭示了水介導(dǎo)的氧穿梭機(jī)制。乙醇作為一種可利用的生物質(zhì)和煤化工衍生平臺(tái)分子，有望轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品。乙醇酸（GA）是生產(chǎn)可生物降解材料的重要原料，然而乙醇直接氧化制備乙醇酸的反應(yīng)路徑尚未見報(bào)道。因此，開發(fā)高效催化劑實(shí)現(xiàn)乙醇制備乙醇酸具有重要意義。在該工作中，研究人員開發(fā)了一種可控的單原子催化劑合成方法：通過調(diào)節(jié)載體預(yù)處理工藝，制備了活性炭上S/N/I配位的Rh單原子催化劑（Rh1/AC-SNI400）。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在160°C、I2和O2共同激發(fā)作用下，該催化劑可將乙醇直接氧化為乙醇酸，目標(biāo)產(chǎn)物選擇性為93%，周轉(zhuǎn)頻率（TOF）約為251 h-1。研究發(fā)現(xiàn)，S/N/I的協(xié)同配位效應(yīng)提高了Rh周圍的電子離域性能，降低了底物吸附和決速步的能壘?；罨牡庾杂苫鶌Z取乙醇的β-C- H鍵，從而避免了乙醛副產(chǎn)物的生成。通過多項(xiàng)原位表征，研究人員揭示了一種新的水介導(dǎo)的氧穿梭機(jī)制：?I和?OH自由基依次奪取并插入乙醇的C–H鍵。高活性的?OH自由基能夠取代乙醇中原有的OH，形成C=O鍵，從而使所有乙醇酸產(chǎn)物中的氧原子都來源于水分子。同時(shí)，O2與?I和H物種反應(yīng)生成HIO，HIO分解生成H2O和O2，完成催化循環(huán)。該研究在前期工作基礎(chǔ)上，將研究?jī)?nèi)容拓展至低碳醇選擇性氧化至高附加值化學(xué)品，為高效單原子催化劑的應(yīng)用提供了新思路。相關(guān)研究成果以Directly Oxidizing Ethanol to Glycolic Acid over a Single-Rh-Site Catalyst via Water-Mediated Oxygen Shuttle為題，于近日發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（Journal of the American Chemical Society）上。研究工作得到國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、中國(guó)博士后科學(xué)基金、國(guó)家資助博士后研究人員計(jì)劃、大連化物所優(yōu)秀博士后項(xiàng)目等的支持。論文鏈接研究開發(fā)單原子催化劑實(shí)現(xiàn)乙醇高選擇性氧化制乙醇酸

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