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近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所精細(xì)化工研究室仿生催化合成研究組研究員陳慶安團(tuán)隊(duì)，在丁富烯的水合[3+2]環(huán)調(diào)聚反應(yīng)研究方面取得新進(jìn)展。全取代碳中心具有豐富的sp3化學(xué)空間，是天然產(chǎn)物和藥物的主要結(jié)構(gòu)特征之一。由于全取代碳中心擁擠的三維空間環(huán)境，具有較大合成挑戰(zhàn)性。當(dāng)連續(xù)全取代碳中心結(jié)構(gòu)單元嵌入多環(huán)/橋環(huán)體系，其合成難度呈指數(shù)級(jí)增長(zhǎng)。因此，采用傳統(tǒng)的合成策略構(gòu)建多個(gè)連續(xù)的全取代碳中心結(jié)構(gòu)框架，需要精心設(shè)計(jì)合成路線，并耗費(fèi)大量的時(shí)間和原料。傳統(tǒng)的構(gòu)建多個(gè)連續(xù)全取代碳中心（3個(gè)或更多）的方法，通常依賴于通過多步合成過程將全取代碳中心逐步引入到預(yù)先制備的含有全取代碳中心的底物上。因此，通過一鍋法合成多個(gè)連續(xù)全取代碳中心結(jié)構(gòu)骨架存在挑戰(zhàn)。陳慶安團(tuán)隊(duì)致力于發(fā)展不同催化體系，以實(shí)現(xiàn)烯烴、炔烴的資源化利用和精準(zhǔn)轉(zhuǎn)化。丁富烯是苯的構(gòu)造異構(gòu)體，具有三重共軛體系，提供了較多潛在的反應(yīng)位點(diǎn)。此前，陳慶安團(tuán)隊(duì)與浙江大學(xué)麻生明院士團(tuán)隊(duì)合作，利用商業(yè)可得的原料，實(shí)現(xiàn)了Pd催化丁富烯的高效合成。新研究通過丁富烯的水合[3+2]環(huán)調(diào)聚反應(yīng)制備了具有多個(gè)連續(xù)全取代碳中心的多環(huán)骨架，實(shí)現(xiàn)了分子結(jié)構(gòu)從2D到3D的轉(zhuǎn)化。機(jī)理實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算研究表明，該反應(yīng)經(jīng)歷了丁富烯的加成、環(huán)化和水合過程。此外，該研究通過各種合成轉(zhuǎn)化和Sc(OTf)3的回收利用實(shí)驗(yàn)，驗(yàn)證了這一反應(yīng)的潛在應(yīng)用價(jià)值。上述策略為發(fā)展高效構(gòu)筑連續(xù)全取代碳中心多環(huán)骨架的方法提供了新思路。相關(guān)研究成果以Hydrated [3+2] Cyclotelomerization of Butafulvenes to Create Multiple Contiguous Fully Substituted Carbon Centers為題，發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金等的支持。論文鏈接大連化物所提出丁富烯的水合環(huán)調(diào)聚新策略