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近日，中國科學院大連化學物理研究所分子反應動力學國家重點實驗室研究員袁開軍、中國科學院院士楊學明實驗團隊，聯合大連化物所研究員傅碧娜、中國科學院院士張東輝理論團隊，在分子光化學研究領域取得重要進展。該研究利用大連光源發(fā)現了二氧化硫分子高激發(fā)態(tài)的漫游反應通道。

化學反應研究的核心是理解和預測化學反應。傳統(tǒng)的化學反應過渡態(tài)理論認為，反應主要沿著最小能量路徑進行，反應物通過一個明確的過渡態(tài)直接轉化為產物。然而，在某些化學反應中，一個原子或者基團可能不會立即從分子中斷開，而是在分子附近漫游，形成不同的產物。漫游機理呈現的產物末態(tài)分布與傳統(tǒng)的最小能量路徑呈現的分布完全不同。

漫游反應作為化學中一種特殊類型的反應機理，在21世紀初被發(fā)現并受到關注。當前，實驗和理論對漫游反應機理的解析局限在分子的低電子態(tài)和相關的基態(tài)產物。由于高能區(qū)分子密集的電子激發(fā)態(tài)勢能面，分子高激發(fā)態(tài)的漫游反應機理是實驗探測和理論研究的挑戰(zhàn)。

二氧化硫是火山噴發(fā)氣體中的主要成分。2023年，該團隊發(fā)現極紫外光解可以直接產生氧氣。這一產氧途徑被認為可能是早期地球大氧化事件的重要誘導機制。2024年，該團隊對二氧化硫極紫外產氧的動力學機理開展了深入的實驗和理論的研究。袁開軍與楊學明團隊利用大連光源制備了高激發(fā)態(tài)的二氧化硫分子，結合自主研制的高分辨離子成像技術探測了激發(fā)態(tài)氧氣【O₂(¹Δ_g)】產物的量子態(tài)分布。實驗發(fā)現，二氧化硫分子在133納米波段附近解離產生的激發(fā)態(tài)O₂產物呈現兩種振動量子態(tài)分布。傅碧娜和張東輝團隊利用自主發(fā)展的高精度激發(fā)態(tài)勢能面構建方法和產物量子態(tài)分辨的動力學計算，精確重現了實驗所觀測到的現象，揭示了高激發(fā)態(tài)的二氧化硫分子可以通過漫游反應產生高振動態(tài)分布的O₂產物，而傳統(tǒng)的最小能量路徑只產生低振動態(tài)分布的O₂產物。同時，實驗和理論證明該漫游反應通道貢獻了近一半的激發(fā)態(tài)O₂產物。

“過去許多年，由于高亮度、可調諧極紫外光源缺乏，高激發(fā)態(tài)分子很難制備。大連光源打開了研究分子高激發(fā)態(tài)反應機理研究的大門?！痹_軍說，“二氧化硫分子極紫外光解離產生激發(fā)態(tài)氧氣，為地球早期大氣中氧氣的來源提供了新途徑?！?/p>

這一成果結合高分辨的實驗和高精度的理論研究，展示了首例分子光解離過程中的高激發(fā)態(tài)漫游反應通道，表明了漫游反應在化學反應中的普適性，為探討和預測化學反應提供了新視角。漫游反應對傳統(tǒng)的化學反應理論提出了挑戰(zhàn)，將促使科學家發(fā)展新的理論模型和計算方法來更精準地描述和預測化學反應。

2月16日，相關研究成果以長文的形式，以Roaming in highly excited states: The central atom elimination of triatomic molecule decomposition為題，發(fā)表在《科學》（Science）上。研究工作得到科技創(chuàng)新-2030重大項目、國家自然科學基金、中國科學院科研儀器設備研制項目等的支持。

大連化物所利用大連光源發(fā)現首例分子高激發(fā)態(tài)的漫游反應通道