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基于中性水系電解液的水系鋰離子電池，因固有的高安全性、環(huán)境友好性、易于制造等優(yōu)點(diǎn)而備受關(guān)注。然而，水分子極為有限的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口以及在超出窗口后負(fù)極界面處嚴(yán)重的析氫反應(yīng)（HER），限制了高壓水系電池的發(fā)展，進(jìn)而限制了水系電池的能量密度。從現(xiàn)有的商業(yè)鋰離子電池中可知，抑制HER的有效策略是可以通過在負(fù)極表面處形成堅(jiān)固的固體電解質(zhì)界面（SEI）膜來鈍化負(fù)電極而實(shí)現(xiàn)。這是由于堅(jiān)固的SEI保護(hù)層阻擋了水分子與負(fù)極之間的相互接觸，防止了連續(xù)的水分子的分解，可將水系電解液的電化學(xué)窗口擴(kuò)寬到水系電解液本質(zhì)的熱力學(xué)窗口約束之外。然而，與商業(yè)無水有機(jī)電解液相比，水系電解液高效的構(gòu)建高質(zhì)量、穩(wěn)定的SEI更具挑戰(zhàn)性。中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心懷柔研究部、北京清潔能源前沿研究中心研究員陳立泉和索鎏敏指導(dǎo)的博士研究生朱祥振，針對水系電池負(fù)極界面處難以高效地形成堅(jiān)固SEI膜的問題，提出了通過化學(xué)沉淀和電化學(xué)還原協(xié)同參與“時空同步”的構(gòu)建堅(jiān)固SEI的策略。研究通過向TiO2負(fù)極中加入LiH2PO4作為成膜添加劑，根據(jù)H2PO4-三級電離平衡移動的原理，通過化學(xué)法在負(fù)極界面處捕獲HER產(chǎn)生的OH-，觸發(fā)H2PO4-平衡向右偏移，并智能地生長在析氫活性位點(diǎn)，最終在TiO2負(fù)極表面構(gòu)建了一層穩(wěn)定的富Li3PO4的SEI保護(hù)層。研究顯示，基于“時空同步”的SEI構(gòu)建策略，在較高含水量（>25%）的10m LiTFSI電解液中，Li3PO4的形成在不額外的消耗來自正極的Li+和電子的情況下，可以阻止負(fù)極H2的析出，從而降低高電壓水系鋰離子電池所需要的水系電解液鹽濃度的閾值，為實(shí)現(xiàn)水系電池低鹽濃度依賴的界面化學(xué)提供了新方向。相關(guān)研究成果以Highly Efficient Spatially–Temporally Synchronized Construction of Robust Li3PO4-rich Solid–Electrolyte Interphases in Aqueous Li-ion Batteries為題，發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。研究工作得到國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國家自然科學(xué)基金、中國科學(xué)院青年人才計(jì)劃，以及懷柔清潔能源材料測試診斷與研發(fā)平臺、北京材料基因工程高精尖創(chuàng)新中心和長三角物理研究中心的支持。論文鏈接