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中國科學院合肥物質科學研究院固體物理研究所研究員王賢龍團隊以第一性原理計算為理論依據(jù)，以疊氮化鉀為前驅體，基于自主研建的等離子體增強化學氣相沉積裝置，在常壓下合成了具有類金剛石結構的高含能立方偏轉聚合氮，為立方聚合氮的宏量制備提供了簡單高效的方法。相關研究成果發(fā)表在《科學進展》（Science Advances）上。???高能量密度材料是在短時間內能夠產生極大能量的物質，通常應用于礦業(yè)和建筑等領域。由于氮的N-N單鍵與氮氣分子的N≡N三鍵存在能量差且釋放能量后的產物是氮氣，具有綠色環(huán)保的特點，因此立方偏轉聚合氮是新型高能量密度材料之一。2004年以來，雖然已有高壓下合成立方偏轉聚合氮的相關研究，但無法將高壓合成的立方偏轉聚合氮截獲到常壓，且降壓過程的分解機制尚不明確。2017年，有研究采用等離子增強化學氣相沉積方法，以劇毒和高感度的疊氮化鈉為前驅體，在常壓下合成出痕量級的立方偏轉聚合氮。然而，這需要通過碳納米管限域效應提升轉換率。而碳納米管包裹和有效成分少等問題，制約了立方偏轉聚合氮的熱穩(wěn)定性、熱分解和爆轟性質的研究。因此，闡明立方偏轉聚合氮降壓時的失穩(wěn)機制以及發(fā)展更安全高效并可應用于宏量制備的合成方法是重要的科學問題。該團隊自2020年起針對上述問題開展了研究?？蒲腥藛T采用第一性原理方法模擬了立方偏轉聚合氮表面在不同飽和狀態(tài)、不同壓力及溫度下的穩(wěn)定性，發(fā)現(xiàn)了降低壓力時立方偏轉聚合氮的分解機制是表面失穩(wěn)，提出了能夠將立方偏轉聚合氮在常壓下穩(wěn)定在477℃的飽和表面懸掛鍵并轉移電荷的方法。基于鉀的電負性比鈉更弱這一原因，該研究采用比疊氮化鈉更安全、經濟的疊氮化鉀作為前驅體來合成立方偏轉聚合氮。研究發(fā)現(xiàn)，鉀吸附在增強立方偏轉聚合氮表面的穩(wěn)定性優(yōu)于鈉吸附。該團隊基于自主研建的等離子增強化學氣相沉積裝置，在常壓下合成了立方偏轉聚合氮。研究顯示，樣品可以保存2個月以上。由于不需要高壓或碳納米管束縛且前驅體更安全、經濟，因而這一合成方法具備宏量制備和工程應用的技術優(yōu)勢。研究工作得到國家自然科學基金、合肥研究院院長基金的支持。論文鏈接同步熱分析與微爆測試結果