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鋰硫電池以硫轉換反應為核心，具有高能量密度和成本優(yōu)勢，是下一代儲能技術頗有潛力的候選者之一。但在實際運行過程中，硫轉換反應的動力學通常較為緩慢，限制了電池的實際性能。單原子催化劑尤其是新興的高熵單原子催化劑能夠提升硫轉換反應動力學，但其背后的化學機制尚未明晰，常被簡單歸結為協(xié)同或熵增效應。這阻礙了單原子催化劑的設計與性能優(yōu)化。中國科學院金屬研究所科研人員在前期研發(fā)高效鋰硫電池催化劑的基礎上，采用第一性原理計算與實驗方法，揭開了這一“黑箱”，在單原子催化劑研究方面取得進展。研究發(fā)現(xiàn)，中心金屬原子間的長程相互作用是影響催化性能的關鍵。基于此，研究實現(xiàn)了對高熵單原子催化劑元素種類和占比的精準定位，促進了硫轉換反應，提升了鋰硫電池性能。研究發(fā)現(xiàn)并驗證了不同中心金屬原子間存在非鍵合作用的長程相互作用，且作用范圍在亞納米距離內。這種長程相互作用影響中心金屬原子的d電子占據(jù)狀態(tài)，導致非典型價態(tài)。熵的增加進一步促進了中心金屬原子中d電子和基底碳原子中π電子的重排。研究在第四周期過渡金屬中篩選出5個潛在的高性能中心金屬原子即Mn、Fe、Co、Ni、Cu。基于此設計的這一高熵單原子催化劑，可調節(jié)硫化物的吸附和轉化反應動力學，并提高被吸附硫化鋰的電子導電性。研究組裝的鋰硫電池在10 C的高倍率下具有800 mAh g-1的初始容量，并可穩(wěn)定循環(huán)200圈以上。這一研究為單原子催化劑的進一步發(fā)展提供了理論支撐，并有望推動高比能鋰電池技術的創(chuàng)新研究。相關研究成果被遴選為封面文章和編輯推薦文章，發(fā)表在《先進材料》（Advanced Materials）上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學基金和博士后創(chuàng)新人才支持計劃等的支持。論文鏈接當期封面高熵單原子催化劑種長程相互作用示意圖