欧美一区二三区在线观看,91精品国产色综合久久久蜜桃臀,中文片内射在线视频播放

日本一道本高清一区二区-色妞熟女午夜福利在线视频-欧美成人情激情免费看-老司机午夜精品免费视频

加快打造原始創(chuàng)新策源地，加快突破關(guān)鍵核心技術(shù)，努力搶占科技制高點(diǎn)，為把我國(guó)建設(shè)成為世界科技強(qiáng)國(guó)作出新的更大的貢獻(xiàn)。

——習(xí)近平總書記在致中國(guó)科學(xué)院建院70周年賀信中作出的“兩加快一努力”重要指示要求

面向世界科技前沿、面向經(jīng)濟(jì)主戰(zhàn)場(chǎng)、面向國(guó)家重大需求、面向人民生命健康，率先實(shí)現(xiàn)科學(xué)技術(shù)跨越發(fā)展，率先建成國(guó)家創(chuàng)新人才高地，率先建成國(guó)家高水平科技智庫(kù)，率先建設(shè)國(guó)際一流科研機(jī)構(gòu)。

——中國(guó)科學(xué)院辦院方針

首頁(yè) > 科研進(jìn)展

電催化共還原硝酸根和二氧化碳合成尿素研究取得進(jìn)展

2025-08-05 合肥物質(zhì)科學(xué)研究院

【字體：大中小】

語(yǔ)音播報(bào)

近期，中國(guó)科學(xué)院合肥科學(xué)物質(zhì)研究院固體物理研究所在常溫常壓電催化尿素合成領(lǐng)域取得進(jìn)展，團(tuán)隊(duì)以三聚氰胺熱解的二維g-C₃N₄為載體，構(gòu)筑了N配位結(jié)構(gòu)的銅單原子催化劑（Cu-N₃ SAs），實(shí)現(xiàn)了高效的電催化尿素合成。

尿素作為應(yīng)用最廣泛的有機(jī)小分子之一，在農(nóng)業(yè)施肥、醫(yī)藥制備和化工生產(chǎn)等領(lǐng)域發(fā)揮著不可替代的作用。目前，工業(yè)上主要通過Bosch-Meiser工藝合成尿素，但該工藝存在著高能耗、高污染等弊端。因此，開發(fā)以清潔能源驅(qū)動(dòng)的可持續(xù)尿素合成方法至關(guān)重要。近年來(lái)，電催化技術(shù)因其反應(yīng)條件溫和、工業(yè)應(yīng)用前景廣闊而備受關(guān)注。然而，利用電催化共還原二氧化碳和硝酸根合成尿素仍面臨著諸多挑戰(zhàn)：涉及多電子反應(yīng)過程、復(fù)雜的C-N耦聯(lián)反應(yīng)機(jī)制，且存在競(jìng)爭(zhēng)性副反應(yīng)，如二氧化碳還原反應(yīng)、析氫反應(yīng)及硝酸根還原反應(yīng)等，這些會(huì)極大地降低尿素合成的性能。

基于此，研究人員利用三聚氰胺熱解產(chǎn)生的含有不飽和氮配位的二維g-C₃N₄作為載體，通過浸漬-熱解串聯(lián)策略合成了具有Cu–N₃構(gòu)型的Cu-N₃ SAs。結(jié)合X射線精細(xì)結(jié)構(gòu)吸收光譜、X射線光電子能譜，確定了催化劑中銅原子的配位結(jié)構(gòu)和電子價(jià)態(tài)。研究發(fā)現(xiàn)，Cu-N₃ SAs表現(xiàn)出顯著的電催化共還原NO₃^?和CO₂合成尿素的性能，在?0.9 V（vs. RHE）的條件下獲得19597.65±1821.24mg h^?1mg_Cu^?1的產(chǎn)率和55.4±1.89%的法拉第效率。進(jìn)一步利用原位紅外、原位質(zhì)譜以及原位X射線吸收光譜技術(shù)，研究人員系統(tǒng)探究了銅單原子在電催化尿素合成過程中的結(jié)構(gòu)演變與表面中間體吸附過程。結(jié)果顯示，銅單原子催化劑中的Cu-N₃結(jié)構(gòu)會(huì)在電場(chǎng)的作用下重構(gòu)為N₂–Cu–Cu–N₂結(jié)構(gòu)，從而展現(xiàn)出高效的尿素合成性能。

密度泛函理論分析結(jié)果表明，銅單原子的重構(gòu)行為主要是發(fā)生在單層g-C₃N₄的環(huán)內(nèi)，而不是多層g-C₃N₄之間。此外，電催化共還原硝酸根和二氧化碳合成尿素時(shí)，第一次C–N耦聯(lián)是*CO和*NH中間體形成*CONH的過程。原位電化學(xué)重構(gòu)形成的銅雙位點(diǎn)結(jié)構(gòu)增強(qiáng)了*CO的吸附，促進(jìn)了多電子轉(zhuǎn)移過程，并降低了*CONH中間體形成能壘。

該研究為理解高效尿素電合成中真實(shí)催化活性位點(diǎn)的動(dòng)態(tài)演變提供了重要理論指導(dǎo)。

相關(guān)研究成果以In-Situ Electrochemical Reconstruction of Copper Single-Sites to Dual-Sites for Ambient Urea Synthesis為題，發(fā)表在發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金和安徽省自然科學(xué)基金的支持。

論文鏈接

Cu-N₃ SAs及其對(duì)比樣的C K邊XANES光譜

近期，中國(guó)科學(xué)院合肥科學(xué)物質(zhì)研究院固體物理研究所在常溫常壓電催化尿素合成領(lǐng)域取得進(jìn)展，團(tuán)隊(duì)以三聚氰胺熱解的二維g-C3N4為載體，構(gòu)筑了N配位結(jié)構(gòu)的銅單原子催化劑（Cu-N3 SAs），實(shí)現(xiàn)了高效的電催化尿素合成。尿素作為應(yīng)用最廣泛的有機(jī)小分子之一，在農(nóng)業(yè)施肥、醫(yī)藥制備和化工生產(chǎn)等領(lǐng)域發(fā)揮著不可替代的作用。目前，工業(yè)上主要通過Bosch-Meiser工藝合成尿素，但該工藝存在著高能耗、高污染等弊端。因此，開發(fā)以清潔能源驅(qū)動(dòng)的可持續(xù)尿素合成方法至關(guān)重要。近年來(lái)，電催化技術(shù)因其反應(yīng)條件溫和、工業(yè)應(yīng)用前景廣闊而備受關(guān)注。然而，利用電催化共還原二氧化碳和硝酸根合成尿素仍面臨著諸多挑戰(zhàn)：涉及多電子反應(yīng)過程、復(fù)雜的C-N耦聯(lián)反應(yīng)機(jī)制，且存在競(jìng)爭(zhēng)性副反應(yīng)，如二氧化碳還原反應(yīng)、析氫反應(yīng)及硝酸根還原反應(yīng)等，這些會(huì)極大地降低尿素合成的性能。基于此，研究人員利用三聚氰胺熱解產(chǎn)生的含有不飽和氮配位的二維g-C3N4作為載體，通過浸漬-熱解串聯(lián)策略合成了具有Cu–N3構(gòu)型的Cu-N3 SAs。結(jié)合X射線精細(xì)結(jié)構(gòu)吸收光譜、X射線光電子能譜，確定了催化劑中銅原子的配位結(jié)構(gòu)和電子價(jià)態(tài)。研究發(fā)現(xiàn)，Cu-N3 SAs表現(xiàn)出顯著的電催化共還原NO3?和CO2合成尿素的性能，在?0.9 V（vs. RHE）的條件下獲得19597.65±1821.24mg h?1mgCu?1的產(chǎn)率和55.4±1.89%的法拉第效率。進(jìn)一步利用原位紅外、原位質(zhì)譜以及原位X射線吸收光譜技術(shù)，研究人員系統(tǒng)探究了銅單原子在電催化尿素合成過程中的結(jié)構(gòu)演變與表面中間體吸附過程。結(jié)果顯示，銅單原子催化劑中的Cu-N3結(jié)構(gòu)會(huì)在電場(chǎng)的作用下重構(gòu)為N2–Cu–Cu–N2結(jié)構(gòu)，從而展現(xiàn)出高效的尿素合成性能。密度泛函理論分析結(jié)果表明，銅單原子的重構(gòu)行為主要是發(fā)生在單層g-C3N4的環(huán)內(nèi)，而不是多層g-C3N4之間。此外，電催化共還原硝酸根和二氧化碳合成尿素時(shí)，第一次C–N耦聯(lián)是*CO和*NH中間體形成*CONH的過程。原位電化學(xué)重構(gòu)形成的銅雙位點(diǎn)結(jié)構(gòu)增強(qiáng)了*CO的吸附，促進(jìn)了多電子轉(zhuǎn)移過程，并降低了*CONH中間體形成能壘。該研究為理解高效尿素電合成中真實(shí)催化活性位點(diǎn)的動(dòng)態(tài)演變提供了重要理論指導(dǎo)。相關(guān)研究成果以In-Situ Electrochemical Reconstruction of Copper Single-Sites to Dual-Sites for Ambient Urea Synthesis為題，發(fā)表在發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金和安徽省自然科學(xué)基金的支持。論文鏈接Cu-N3 SAs及其對(duì)比樣的C K邊XANES光譜

打印